本書分為「敘論——上古音韻系統擬測的檢討」和「上古聲韻配合表」兩大部分。
「敘論——上古音韻系統擬測的檢討」擬測了上古的聲母系統和韻母系統。聲母系統，單聲母有36個，凡跟明母有諧聲關系的曉母字擬為清鼻音；認為上古可能有pl-、kl、gd-、kz-、kt-、mp之類的復輔音聲母。韻母系統，除歌部外，都有輔音韻尾。陽聲韻韻尾有-m、-n、-ng；入聲韻韻尾有-p、-t、-g；陰聲韻韻尾有(-b)、-d、-g，脂微二部還有韻尾-r。主元音一共有20個。
「上古聲韻配合表」以《說文》的9000多字為基礎，加上先秦古籍所見而《說文》未收的字，基本上網羅了先秦所有的字。本書把上古韻部分為22部，陰聲韻和入聲韻並為一部。表以韻部為經，所擬的36個單聲母為緯，把所收的先秦出現的漢字全部擺進音系的框架中去。
《上古音韻表稿》最大的價值在於按照音系的觀點首次全面整理了東漢以前所出現的幾乎所有漢字的音韻地位，為後來進一步研究上古音提供了很好的基礎。